一、合成气制低碳混合醇公升级模试(论文文献综述)
刘慧敏[1](2021)在《生物质衍生物络合制备铜基催化剂的性能与应用》文中指出随着工业化进程的加快,化石能源供应紧张,人们逐渐将眼光放在生物质资源上。我国生物质储量巨大、分布广泛,从长远考虑,利用生物质资源制备功能材料不仅对环境有益,也是保证可持续发展的重要途径。铜基催化剂因具有选择性高、活性高、副产物少和成本低廉等优点被作为众多催化反应中的最佳选择。因此本文采用生物质衍生物络合制备一系列铜基催化剂,并将其用于草酸酯加氢制乙二醇反应中。结合N2等温吸脱附、H2程序升温还原、拉曼光谱、X射线衍射、NH3/CO2探针分子化学吸附、透射电镜和扫描电镜等表征手段,并采用固定床反应器进行催化剂的催化活性评价,探讨Cu含量、焙烧温度和络合剂种类对催化剂颗粒形貌、尺寸及催化性能等的影响。(1)采用醋酸络合法制备了不同Cu含量的Cu O/Zr O2催化剂(w CZ)和Cu O-La2O3/Zr O2催化剂(w CLZ),并将其应用于草酸二甲酯(DMO)加氢制乙二醇(EG)的反应中。发现w CZ上的催化性能随着铜含量的增大呈现为先增大后下降的趋势,当Cu含量为50%时(50CZ),催化剂呈现为层状结构,表现出优异的性能,如转化频率(TOF)可达134.1。当液时空速(WLHSV)为0.8 h-1时,DMO转化率可达100%,EG选择性为95.7%;当WLHSV=1.5 h-1时,DMO转化率略有下降到98.4%,但EG的选择性达到最大值97.7%。进一步的实验研究发现,La的引入可以抑制高温焙烧造成的载体晶型转变、改善Cu的分散性能及对氢气的活化性能、增大催化剂的比表面积和孔容。(2)采用醋酸络合法和水杨酸络合法在不同焙烧温度下制备了Cu O/Zr O2催化剂(32CZT)和Cu O-La2O3/Zr O2催化剂(32CLZT),并将其应用于DMO加氢制EG的反应中。发现随着焙烧温度的升高,醋酸络合法制备的32CZT的比表面积呈火山型曲线变化,焙烧温度为550°C(32CZ550)时比表面积最大,且其催化性能最好。在WLHSV=0.5 h-1时,DMO转化率约为97.7%,EG选择性高达95.3%;提高WLHSV至1.0 h-1时,DMO转化率虽降为86.3%,但EG选择性仍能保持较高值(92.6%);进一步的实验研究发现,随着焙烧温度的升高,以水杨酸络合法制备的32CLZT表面的H2吸附/活化能力明显增大且与乙二醇选择性成线性关系,该现象是因载体晶型转变为单斜相后与Cu的协同作用增强所致。32CLZT催化剂上的催化性能随焙烧温度的升高呈火山状变化趋势,其中焙烧温度为700°C(32CLZ700)时,催化性能最好。在相同的反应条件下,DMO转化率约为97%,EG选择性可达98%,并且在不少于100 h的时间内保持活性的稳定。(3)采用等体积浸渍法制备Cu O-La2O3/Si O2催化剂,并将其应用于DMO加氢制EG的反应中。以四甲基氢氧化铵、氨水和甘氨酸作为氨(铵)源,研究了不同氨(铵)源引起溶液p H的变化对所制备催化剂结构和活性的影响。发现氨源的添加除了络合金属离子外,还可以调节溶液的酸碱性,从而改变Cu活性组分在催化剂中的分散度及抗烧结能力,影响催化剂的活性和稳定性。其中,以氨水所制催化剂的加氢性能最优,其DMO转化率和EG选择性分别可达98%和97%,并且连续反应200 h后仍保持稳定。(4)采用氨基酸络合法制备Cu O-La2O3/Zr O2催化剂,以甘氨酸、天冬氨酸、L-谷氨酸和L-亮氨酸为络合剂。实验发现以L-谷氨酸为络合剂所制备的Cu O-La2O3/Zr O2催化剂性能最优,因其有较高的Cu分散度和暴露表面积、优异的织构特性、较高的表面H2吸附和活化性能以及丰富的表面酸/碱性位,而这些特性赋予该催化剂在相关反应中良好的催化性能。
卢峻峰[2](2019)在《ZIF衍生的钴基催化剂用于甲醇电催化制乙醇研究》文中认为作为燃料、化工原料及溶剂的乙醇已得到的了广泛应用,但传统乙醇的生产方法,如:粮食发酵法、乙烯水合法等工艺基本上都存在乙醇选择性低、生产成本高以及工艺流程复杂等问题,因此寻找新的乙醇生产方法成为了当下的研究热点。本研究通过沉淀法制备得到的ZIF-8载体,经焙烧后浸渍上Co金属,最后得到分散性良好的Co3ZnC/NC催化剂,用于甲醇电催化制乙醇反应中,并考察了催化剂焙烧气氛对甲醇电催化性能的影响。采用XRD、BET、ICP、元素分析、XPS、HS-LEIS、TEM、ESR、Raman、接触角测试等表征手段对Co3ZnC/NC及其衍生催化剂进行了表征分析,同时探究了Co3ZnC//NC催化剂上甲醇电催化制乙醇的反应机理。结果表明,未钝化的Co3ZnC/NC催化剂表现出最好的催化性能,氧化态的催化剂次之,而还原态的催化剂最差;在30℃,工作电压为0.85 V,电流密度为l0 mA/cm2,反应时间为4.5 h,反应液pH为11.5,搅拌速度为600 r/min,催化剂用量为12.5 mg/cm2的条件下,反应性能达到最优,此时甲醇的转化量,乙醇的选择性和法拉第效率分别为257.0 g·m-2·h-1 95.1%和12.5%。XRD说明了催化剂中存在Co3ZnC的(111)以及(200)晶面;TEM说明了催化剂分散性较好且粒径为10.73 nm;XPS说明了三种催化剂中低价金属钴的占比排序为:还原>未钝化>氧化;ESR说明催化剂中碳缺陷量的排列顺序为:未钝化>氧化>还原>ZIF-8-C;Raman则说明了三种催化剂中的碳缺陷是以空穴状形式存在的。结合表征以及实验结果,可以发现乙醇的产量与低价金属钴含量和碳缺陷量成正相关的关系,这表明了Co3ZnC或Co与碳空位之间的协同作用能够促进甲醇直接电催化制乙醇。催化剂的LSV、Tafel测试以及反应过程中ESR自由基捕捉实验结果表明,在低价钴金属上(正电)形成的·CH2OH与碳缺陷(负电)上形成的·CH3相互结合形成乙醇,而作为甲醇电催化的副产物,适量水的HER作用则促进了甲醇的进一步电解。在前面基础上,进一步研究了Co/NC催化剂的反应性能。采用XRD、BET、元素分析、ICP、TEM等方法进行催化剂表征,结合催化评价可以得到,在相同金属含量的条件下,催化剂的比表面积和粒径对反应活性有较大影响,在本研究中,较大比表面积(195.20 m2/g)和较小粒径(5.10nm),均有利于甲醇的转化和乙醇的生成,Co/NC-30催化剂的催化性能最好。另外,在Co/NC-30催化剂的基础上引入了P123和F127,研究了不同配比的模板剂对于催化剂性能的影响,结果表明,P123:F127=3:2的催化剂最优,此时甲醇的转化量和乙醇的选择性分别为341.7 g·m-2·h-1和91.9%。
钟超泽[3](2018)在《合成气制乙醇水滑石负载Cu-Co-Rh催化剂的研究》文中研究说明乙醇是一种重要的化工原料,也是一种新型的清洁能源。煤基合成气催化转化法是目前制备乙醇的方法中最备受瞩目的方法。该法中目前研究最多的两类催化剂为贵金属Rh基催化剂和Cu-Co基催化剂,二者都存在催化剂活性与乙醇选择性无法兼顾的问题。但是二者的优缺点互补,本文将二者结合起来进行研究,并利用XRD、SEM、BET、H2-TPR、XPS、CO-TPD、TEM对催化剂进行表征。采用水热合成法与溶剂热法制备不同镁铝比、不同尿素浓度和不同CTAB添加量的水滑石,探究镁铝比、尿素浓度、CTAB添加量的水滑石对负载RhCuCo催化剂性能的影响。结果表明,随着镁铝比的增大,烃类选择性增加,醇类选择性减小;随着尿素浓度增大,烃类选择性先减小后增加,甲醇选择性增大,乙醇选择性先增大后减小;随着CTAB添加量的增加,烃类选择性显着增加,醇类选择性显着下降。当镁铝比为2:1,尿素浓度/铝离子浓度为5:1时,得到的水滑石性能最佳。采用等体积浸渍法制备了不同铜钴比与不同K负载量的RhCuCo/LDHs催化剂,考察铜钴比与K负载量对催化剂性能的影响。结果发现,铜钴比增大有利于乙醇选择性的提高,不利于CO转化率的提高与烃类的生成。而适量的K添加有利于乙醇选择性的提高,当K过量添加时,更有利于甲醇的生成。铜钴比为2:1,K负载量为1%时,乙醇选择性最高。采用等体积浸渍法制备了不同Rh负载量的RhCuCoK/LDHs催化剂,考察Rh负载量对催化剂性能的影响。结果表明,Rh的负载量对催化剂的织构性质有较大影响,适量的Rh添加提高了Cu、Co物种的分散度,过量的Rh负载会使Rh出现团聚现象;适量的Rh抑制了Cu的还原,增强Rh与Cu的相互作用,而过量的Rh会减弱Rh与Cu的相互作用;适量的Rh添加能提高催化剂表面的Cu含量,从而提高催化剂表面CO非解离吸附的浓度。催化剂性能评价结果显示,在230℃、2MPa、8000mL/(g﹒h)、H2/CO=1:1的反应条件下,Rh负载量为2%时,CO转化率高达54.49%,乙醇选择性高达25.03%。采用添加纳米碳粉的等体积浸渍法制备了不同纳米碳粉添加量的RhCuCoK/LDHs催化剂,探究不同纳米碳粉添加量对催化剂性能的影响。结果表明,纳米碳粉的添加促进了Cu-Co合金的生成,适量的纳米碳粉添加有利于金属分散度的提高;促进了Rh的还原,使得更多的Rh3+还原为Rh+与Rh0物种,提高了Rh+与Rh0的含量;稳定了催化剂上CO的非解离吸附物种与解离吸附物种,提高了二者在催化剂表面的浓度;减小了活性金属颗粒尺寸,提高了金属的分散度。催化剂性能评价结果显示,在230℃、2MPa、8000mL/(g﹒h)、H2/CO=1:1的反应条件下,纳米碳粉添加量为5%时,CO转化率高达58.28%,乙醇选择性高达27.27%。考察了不同Rh负载量对添加纳米碳粉催化剂的性能的影响,发现当Rh负载量为1%时,乙醇的选择性达到最高。对比添加纳米碳粉前后催化剂的评价结果发现,纳米碳粉的加入可以有效减少贵金属的负载量。
陈燕[4](2018)在《合成气制乙醇铑基催化剂的研究》文中提出合成气制乙醇既可以满足中国对燃料乙醇巨大的潜在消费需求,又可充分利用国家丰富的煤炭资源。铑基催化剂是合成气制乙醇最具潜力的催化剂之一。本文考察了铑基催化剂上单助剂、双助剂以及不同类型载体对催化剂性能的影响,通过添加合适的助剂含量以及选择合适的载体来改善催化剂性能。采用等体积共浸渍法制备了不同Fe含量的铑基催化剂,通过N2低温吸附、XRD、H2-TPR和CO-TPD对催化剂进行表征。H2-TPR结果表明Fe的加入能够抑制Rh的还原。CO-TPD结果表明Fe促进了 CO插入吸附物种的生成,抑制了 CO解离吸附物种的生成。性能评价结果表明Fe的添加可以提高催化剂的活性、抑制甲烷以及C2+烃类的生成,乙醇的选择性在Fe负载量为4%时达到最大。采用等体积共浸渍法制备γ-Al2O3、TiO2、Ce0.8Zr0.2O2、Silicalite-1和Fe-MFI五种不同载体的铑基催化剂。通过N2低温吸附、XRD、CO-TPD、NH3-TPD和Uv-vis对催化剂进行表征,并对其进行性能评价。结果表明载体的孔道和酸性影响乙醇的生成。相比以分子筛作为载体的催化剂,金属氧化物载体催化剂具有介孔孔道和适中的酸性,其乙醇选择性更高。采用等体积共浸渍法制备了不同Li含量的Rh-Fe/γ-Al2O3催化剂。通过N2低温吸附、XRD、H2-TPR、XPS、CO-TPD和DRIFTS表征方法考察了 Li的加入对催化剂的影响。H2-TPR和XPS结果表明Li的加入抑制了 Rh的还原,提高Rh+的含量,使得还原后的催化剂表面Rh+/Rh0比例显着增加。CO-TPD和DRIFTS结果表明Li的加入促进并稳定了 Rh+吸附位上CO孪式吸附物种的生成,增强了 CO插入能力,同时抑制了 Rh0吸附位上CO解离吸附物种的生成,削弱了 CO解离能力。性能评价结果显示,在260℃、2MPa、3600mL·g-1·h-1的反应条件下,乙醇的选择性在Li负载量为0.5%时最大,达到30.2%;此外,Li的加入可以明显抑制甲烷以及烷烃的生成。
徐丹丹[5](2017)在《合成气制乙醇催化剂的研究》文中研究说明合成气制乙醇对我国的能源格局、经济发展和环保等方面具有重要意义。铭基催化剂是合成气制乙醇的最有潜力的催化剂之一。本文以TiO2和A12O3负载的铑基催化剂体系为研究对象,考察了助剂及其含量对催化剂性能的影响。采用等体积浸渍法制备了 Rh-Fe/TiO2催化剂,通过N2低温吸附、XRD、H2-TPR和CO-TPD考察了 Fe对催化剂性能的影响。H2-TPR结果表明Fe的加入能够促进Rh的还原。CO-TPD结果表明,Fe的添加抑制了 CO线式和桥式物种的生成,有利于CO孪式物种的生成。性能评价结果显示,在260℃、2MPa、3600mL/(g·h)的反应条件下,Fe的含量为4%时,CO转化率为11.7%,乙醇选择性高达22.6%。采用等体积浸渍法制备了 Rh-Fe-Ce/TiO2催化剂,通过N2低温吸附、XRD、XPS、H2-TPR、CO-TPD和DRIFTS考察了 Ce对催化剂性能的影响。XPS结果表明,Rh+与Rh0共同存在于还原后的Rh-Fe-Ce/TiO2催化剂表面,Fe和Ce的加入有利于Rh+物种的生成。H2-TPR结果表明,.Ce的加入能够促进Rh和Fe的还原。CO-TPD和DRIFTS结果表明,Ce的加入增加了 CO的吸附量。添加适量的Ce可以促进线式、桥式和孪式CO吸附物种的生成。性能评价结果显示,在260℃、2MPa、3600mL/(g·h)的反应条件下,Ce的含量为2%时,CO转化率为12.5%,乙醇选择性高达27.5%。采用等体积浸渍法制备了 Rh-La/Al2O3催化剂,发现La的加入有利于CO转化率和乙醇选择性。比较了相同条件下A12O3和TiO2负载的铭基催化剂。性能评价结果表明,TiO2负载的铑基催化剂性能较优。H2-TPR结果表明,TiO2的存在促进了 Rh的还原。CO-TPD结果表明,TiO2的存在有利于CO孪式物种的生成,从而有利于CO插入,导致乙醇选择性增加。
岳义智[6](2016)在《载体上原位生长类水滑石制备负载型双金属纳米催化剂》文中指出近几年,双金属催化剂因其独特的催化性能引起了广泛的关注。但是,负载型双金属纳米催化剂的制备是一直困扰着其应用的难题。本论文提出了一种制备组分均匀,高度分散的双金属纳米催化剂的策略。类水滑石中各组分可以达到分子水平的分散。本研究通过水热的办法,把含有两种金属组分的类水滑石原位生长负载到γ-Al2O3载体上。原位生长过程中γ-Al2O3载体单独提供类水滑石所需的Al源,保证LDHs均匀地生长在γ-Al2O3的表面。经过适当的煅烧和还原后,得到纳米双金属颗粒均匀负载在载体上。首先选择整体式大孔γ-Al2O3为载体,通过水热法把MgNiCo/Al-LDH原位生长到整体式大孔γ-Al2O3的孔壁上。经过750°C的煅烧和还原后,小颗粒尺寸的Ni-Co合金纳米颗粒均匀分散在整体式大孔γ-Al2O3上。制备的双金属纳米催化剂具有很好的乙醇水蒸气重整活性,H2选择性和稳定性。在水醇比为3和空速为80,000 mL gcat-1 h-1条件下,乙醇在400°C实现完全转化,并且H2的选择性可以达到65%。在反应温度为650°C,空速为240,000 mL gcat-1 h-1条件下,反应30 h后催化剂没有出现失活现象。同样地,也成功利用水热法把MgCuCo/Al-LDH原位生长到整体式大孔γ-Al2O3上。在500°C下,5 vol%H2/Ar还原后,得到Cu-Co纳米合金均匀地负载在大孔γ-Al2O3上。该催化剂对合成气制低碳醇反应有较好的反应活性和C2+OH的选择性。在温度为280°C,反应压力为4 MPa,空速为3,900 m L gcat-1 h-1的反应条件下,CO转化率达到54%,C2+OH的选择性达到68.4%。最后以普通商品γ-Al2O3为载体,同样采用水热法成功地把CuCo/Al-LDH原位生长到γ-Al2O3上。经过还原后得到γ-Al2O3上均匀负载的CuCo双金属纳米颗粒。不同温度下还原,得到不同的CuCo双金属结构:500°C还原后,得到Cu-Co纳米合金结构;600°C和700°C还原后,得到Co@Cu核壳和空心Cu-Co合金结构。结构转变的原因可能是高温下Co组分的扩散和迁移或者Cu-Co合金中Cu和Co出现了相分离。对于合成气制低碳醇反应,Cu-Co纳米合金催化剂比Co@Cu核壳结构和空心Cu-Co合金结构表现更好的催化性能。这证明了在合成气制低碳醇反应中,Cu和Co之间的协同作用对形成C2+OH具有关键作用。
宗弘元,马宇春,刘仲能[7](2015)在《合成气制混合燃料醇的研究进展》文中研究表明合成气直接转化制混合燃料醇等清洁燃料是能源化工领域的研究热点,过程涉及醇合成和费托合成步骤,体系非常复杂,而高性能催化剂和高效分离工程的开发是混合燃料醇工艺大规模应用的关键技术。本文综述了合成气制混合燃料醇的典型反应工艺和当前催化剂的最新研究进展,系统总结了改性甲醇合成、改性费托合成、硫化物及其他类型催化剂体系的研究现状,指出通过调控活性相结构与组成、提高催化剂稳定性和产物中混合醇的选择性是合成气制混合醇催化剂的发展方向,提出了通过多反应、多过程耦合实现合成气定向转化制混合醇及C2+醇的应用前景。
门秀杰,崔德春,于广欣,金阳[8](2013)在《合成气制低碳醇技术在中国的研究进展及探讨》文中提出综述了由合成气直接合成低碳醇的4种典型工艺过程,对合成气制备低碳醇技术在中国的研究进展进行了评述。分析认为,合成气直接合成低碳醇仍将是未来的技术发展趋势,以生产精细化工基础原料为目的具有更大的市场潜力,技术关键在于催化剂的开发,最后对未来有前景的技术思路进行了展望。
王逊,赵丽凤,高峻[9](2013)在《反应气CO2含量对混合醇与电力联产系统物质能量转换的影响》文中研究指明建立了符合合成反应详细机制的固定床反应器模型,并对黑液气化合成混合醇联产电力的系统进行流程模拟与物流能流分析;提出不同反应气CO2含量(YCO2,tot)下,与燃机发电匹配的合成循环比;分析反应气CO2含量对合成、发电、公用工程的影响;评价反应气CO2含量对系统总能利用效率的影响。结果表明:联产系统的合成循环比随YCO2,tot增大而减小;根据YCO2,tot对总能利用效率及公用工程消耗的影响,适宜的YCO2,tot可选取1%。
王逊[10](2013)在《合成循环比对黑液气化制备混合醇的性能影响》文中认为为了研究了合成循环比及合成副产物CO2脱除对黑液气化制备混合醇的合成单元及系统性能的影响,基于合成反应详细机理和动力学参数建立了固定床反应器模型,分析了CO转化率、产物选择性、总醇产率、C2+醇含量和合成尾气参数的变化规律。对黑液气化合成混合醇系统进行流程模拟与物流能流分析,得到了混合醇产量、能量利用效率、蒸汽产量/消耗随循环比的变化趋势。结果表明:以混合醇产率为评价指标,适宜的循环比为33.5;循环气体脱碳可显着提高混合醇产率、减少总醇选择性随循环比的下降;调节循环比,可匹配燃气轮机发电与合成混合醇参数、实现混合醇与电力的联产;对气体净化过程损失的有效气进行回收可望将联产系统总能利用效率提高至40%。
二、合成气制低碳混合醇公升级模试(论文开题报告)
(1)论文研究背景及目的
此处内容要求:
首先简单简介论文所研究问题的基本概念和背景,再而简单明了地指出论文所要研究解决的具体问题,并提出你的论文准备的观点或解决方法。
写法范例:
本文主要提出一款精简64位RISC处理器存储管理单元结构并详细分析其设计过程。在该MMU结构中,TLB采用叁个分离的TLB,TLB采用基于内容查找的相联存储器并行查找,支持粗粒度为64KB和细粒度为4KB两种页面大小,采用多级分层页表结构映射地址空间,并详细论述了四级页表转换过程,TLB结构组织等。该MMU结构将作为该处理器存储系统实现的一个重要组成部分。
(2)本文研究方法
调查法:该方法是有目的、有系统的搜集有关研究对象的具体信息。
观察法:用自己的感官和辅助工具直接观察研究对象从而得到有关信息。
实验法:通过主支变革、控制研究对象来发现与确认事物间的因果关系。
文献研究法:通过调查文献来获得资料,从而全面的、正确的了解掌握研究方法。
实证研究法:依据现有的科学理论和实践的需要提出设计。
定性分析法:对研究对象进行“质”的方面的研究,这个方法需要计算的数据较少。
定量分析法:通过具体的数字,使人们对研究对象的认识进一步精确化。
跨学科研究法:运用多学科的理论、方法和成果从整体上对某一课题进行研究。
功能分析法:这是社会科学用来分析社会现象的一种方法,从某一功能出发研究多个方面的影响。
模拟法:通过创设一个与原型相似的模型来间接研究原型某种特性的一种形容方法。
三、合成气制低碳混合醇公升级模试(论文提纲范文)
(1)生物质衍生物络合制备铜基催化剂的性能与应用(论文提纲范文)
摘要 |
Abstract |
1 文献综述 |
1.1 C1化学 |
1.2 C1化学的研究进展 |
1.2.1 合成气的转化 |
1.2.2 生物质的气化 |
1.3 生物质衍生物 |
1.3.1 芳香烃类(水杨酸)及其研究进展 |
1.3.2 氨基酸类及其研究进展 |
1.3.3 其他衍生物及其研究进展 |
1.4 铜基催化剂的基本概述 |
1.4.1 铜基催化剂的制备方法 |
1.4.2 铜基催化剂的结构表征 |
1.4.3 铜基催化剂的催化原理 |
1.4.4 铜基催化剂的活性影响因素 |
1.5 研究意义和内容 |
1.5.1 研究意义 |
1.5.2 研究内容 |
2 实验部分 |
2.1 实验试剂和仪器 |
2.1.1 实验试剂 |
2.1.2 实验仪器 |
2.2 催化剂的表征手段 |
2.2.1 N_2等温吸脱附分析 |
2.2.2 扫描电子显微镜&能量分散X射线光谱仪 |
2.2.3 透射电子显微 |
2.2.4 X射线衍射 |
2.2.5 Raman的测试 |
2.2.6 H_2程序升温还原 |
2.2.7 N_2O滴定法 |
2.2.8 H_2程序升温脱附 |
2.2.9 CO_2程序升温脱附和NH_3程序升温脱附 |
2.3 催化剂的活性测试 |
3 Cu含量对催化剂结构和性能的影响 |
3.1 Cu含量对CuO/ZrO_2催化剂结构和性能的影响 |
3.1.1 催化剂的制备 |
3.1.2 催化剂的表征 |
3.1.3 催化剂的活性测试 |
3.1.4 小结 |
3.2 Cu含量和La掺杂对CuO/ZrO_2催化剂结构和性能的影响 |
3.2.1 催化剂的制备 |
3.2.2 催化剂的表征 |
3.2.3 催化剂的活性测试 |
3.2.4 小结 |
4 焙烧温度对催化剂结构和性能的影响 |
4.1 焙烧温度对CuO/ZrO_2催化剂加氢制乙二醇的性能影响研究 |
4.1.1 催化剂的制备 |
4.1.2 催化剂的表征 |
4.1.3 催化剂的活性测试 |
4.1.4 小结 |
4.2 焙烧温度对CuO-La_2O_3/ZrO_2催化剂制乙二醇的性能影响 |
4.2.1 催化剂的制备 |
4.2.2 催化剂的表征 |
4.2.3 催化剂的活性测试 |
4.2.4 小结 |
5 络合剂种类对催化剂结构和性能的影响 |
5.1 不同氨(铵)对CuO-La_2O_3/SiO_2催化剂结构与性能的影响 |
5.1.1 催化剂的制备 |
5.1.2 催化剂的表征 |
5.1.3 催化剂的活性测试 |
5.1.4 小结 |
5.2 不同氨基酸络合制备CuO-La_2O_3/ZrO_2催化剂的结构对比 |
5.2.1 催化剂的制备 |
5.2.2 催化剂的表征 |
5.2.3 小结 |
结论 |
参考文献 |
在学研究成果 |
致谢 |
(2)ZIF衍生的钴基催化剂用于甲醇电催化制乙醇研究(论文提纲范文)
摘要 |
Abstract |
第一章 绪论 |
1.1 乙醇的性质、用途及合成方法 |
1.1.1 乙醇的性质 |
1.1.2 乙醇的用途 |
1.1.3 乙醇的合成方法 |
1.2 C-H键的活化研究 |
1.2.1 过渡金属催化 |
1.2.2 定位基导向的选择性活化 |
1.2.3 自由基反应 |
1.3 C-O键的活化研究 |
1.3.1 醇、醚、酚的C-O键活化研究 |
1.3.2 酯类的C-O键活化研究 |
1.4 MOFs材料在电催化上的应用 |
1.4.1 MOFs材料 |
1.4.2 MOFs材料在电催化的应用 |
1.5 本论文研究目的、内容及意义 |
第二章 实验部分 |
2.1 主要实验仪器和原料 |
2.2 催化剂和电极的制备以及N117膜的处理 |
2.2.1 载体ZIF-8以及ZIF-8-C的制备 |
2.2.2 M/ZIF-8-C的制备 |
2.2.3 Co/BP2000的制备 |
2.2.4 Ru-RuO_2/BP2000的制备 |
2.2.5 Co/NC 及 P123/F127_Co/NC的制备 |
2.2.6 工作电极的制备以及Nafion-117膜的处理 |
2.3 催化剂的物理和化学性质表征方法 |
2.3.1 X射线粉末衍射(XRD) |
2.3.2 N_2-物理吸附-脱附(BET) |
2.3.3 电感耦合等离子体发射光谱(ICP)以及元素分析仪 |
2.3.4 X射线光电子能谱(XPS) |
2.3.5 高灵敏低能离子散射(HS-LEIS) |
2.3.6 透射电子显微镜(TEM) |
2.3.7 拉曼光谱仪(Raman) |
2.3.8 电子自旋共振(ESR) |
2.3.9 接触角测试 |
2.4 催化剂的活性评价和电化学测试以及产物计算 |
2.4.1 反应装置图 |
2.4.2 催化剂的性能评价 |
2.4.3 催化剂的产物计算 |
2.4.4 法拉第效率(FE)的计算 |
2.4.5 催化剂的电化学测试 |
第三章 Co_3ZnC/NC及其衍生催化剂表征和性能研究 |
3.1 引言 |
3.2 Co_3ZnC/NC及其衍生催化剂的表征 |
3.2.1 XRD表征 |
3.2.2 BET表征 |
3.2.3 ICP表征和元素分析表征 |
3.2.4 XPS表征 |
3.2.5 ESR表征 |
3.2.6 Raman表征 |
3.2.7 TEM表征 |
3.2.8 HS-LEIS表征 |
3.2.9 接触角测试表征 |
3.3 Co_3ZnC/NC及其衍生催化剂的催化性能结果与分析 |
3.3.1 不同催化剂的活性对比 |
3.3.2 工艺条件的影响 |
3.3.3 反应机理的研究 |
3.3.4 Co_3ZnC/NC催化剂的稳定性及表征 |
3.4 本章小结 |
第四章 Co/NC催化剂表征和性能研究 |
4.1 引言 |
4.2 不同粒径的Co/NC催化剂表征与性能研究 |
4.2.1 XRD表征 |
4.2.2 BET表征 |
4.2.3 元素分析和ICP表征 |
4.2.4 TEM表征 |
4.2.5 催化剂性能评价 |
4.3 模板剂的引入对于Co/NC催化剂的影响研究 |
4.3.1 XRD表征 |
4.3.2 元素分析和ICP表征 |
4.3.3 催化剂性能评价 |
4.4 本章小结 |
第五章 结论及展望 |
参考文献 |
附录: 攻读硕士期间发表的研究论文 |
致谢 |
(3)合成气制乙醇水滑石负载Cu-Co-Rh催化剂的研究(论文提纲范文)
摘要 |
Abstract |
第一章 绪论 |
1.1 研究背景 |
1.2 概述 |
1.2.1 乙醇的性质与应用 |
1.2.2 合成气制乙醇主要反应 |
1.2.3 合成气制醇工艺 |
1.2.4 合成气合成乙醇反应器类型 |
1.2.5 CO加氢反应机理 |
1.2.6 合成气制乙醇催化剂 |
1.3 研究意义与本文研究内容 |
第二章 实验部分 |
2.1 主要实验试剂和仪器 |
2.1.1 实验试剂 |
2.1.2 主要实验仪器 |
2.2 催化剂的制备 |
2.2.1 载体水滑石的制备 |
2.2.2 催化剂的制备 |
2.3 催化剂的活性评价 |
2.3.1 实验设备与仪器 |
2.3.2 催化剂活性评价 |
2.3.3 数据处理方法 |
2.3.4 催化剂表征 |
第三章 水滑石负载的Rh-Cu-Co催化剂性能研究 |
3.1 实验部分 |
3.1.1 不同镁铝比及不同尿素浓度的水滑石制备 |
3.1.2 溶剂热法制备水滑石 |
3.1.3 催化剂的制备 |
3.1.4 催化剂的活性评价 |
3.2 镁铝比的影响 |
3.2.1 催化剂活性评价 |
3.2.2 XRD |
3.2.3 SEM |
3.3 尿素浓度的影响 |
3.3.1 催化剂活性评价 |
3.3.2 XRD |
3.3.3 SEM |
3.4 溶剂热法CTAB添加量的影响 |
3.5 本章小结 |
第四章 不同金属负载量的Rh-Cu-Co-K/LDHs催化剂性能研究 |
4.1 实验部分 |
4.1.1 载体水滑石的制备 |
4.1.2 催化剂的制备 |
4.1.3 催化剂的活性评价 |
4.2 CuCo比的影响 |
4.3 K含量的影响 |
4.4 不同Rh负载量对催化剂性能影响 |
4.4.1 不同Rh负载量催化剂活性评价 |
4.4.2 XRD |
4.4.3 低温氮气吸附 |
4.4.4 SEM和EDS |
4.4.5 H_2-TPR |
4.4.6 XPS |
4.4.7 CO-TPD |
4.5 本章小结 |
第五章 不同nanoC粉添加量的Rh-Cu-Co-K/LDHs催化剂性能研究 |
5.1 实验部分 |
5.1.1 催化剂的制备 |
5.1.2 催化剂的活性评价 |
5.2 不同纳米碳粉添加量对催化剂性能的影响 |
5.2.1 不同纳米碳粉添加量的催化剂活性评价 |
5.2.2 XRD |
5.2.3 H_2-TPR |
5.2.4 XPS |
5.2.5 CO-TPD |
5.2.6 TEM与EDS |
5.2.7 纳米碳粉的FT-IR表征 |
5.3 Rh含量的影响 |
5.4 反应条件的影响 |
5.4.1 反应温度的影响 |
5.4.2 压力的影响 |
5.4.3 空速的影响 |
5.4.4 氢碳比的影响 |
5.5 本章小结 |
第六章 结论与展望 |
6.1 本文主要结论 |
6.2 展望 |
致谢 |
参考文献 |
附录 |
(4)合成气制乙醇铑基催化剂的研究(论文提纲范文)
摘要 |
Abstract |
第1章 前言 |
1.1 研究背景 |
1.2 研究内容 |
第2章 文献综述 |
2.1 乙醇及其生产工艺 |
2.1.1 乙醇 |
2.1.2 乙醇生产工艺 |
2.2 合成气制低碳混合醇工艺 |
2.2.1 IFP工艺 |
2.2.2 MAS工艺 |
2.2.3 Octamix工艺 |
2.2.4 Sygmol工艺 |
2.3 合成气制乙醇催化剂 |
2.3.1 铑基催化剂 |
2.3.2 改性甲醇合成催化剂 |
2.3.3 钼基催化剂 |
2.3.4 改性F-T合成催化剂 |
2.4 铑基催化剂乙醇生成机理 |
2.4.1 CO和H_2的吸附与活化 |
2.4.2 CO的解离 |
2.4.3 C_2含氧化合物中间体的形成 |
第3章 实验部分 |
3.1 催化剂制备 |
3.1.1 实验试剂与仪器 |
3.1.2 催化剂的制备 |
3.2 催化剂评价 |
3.2.1 实验设备与仪器 |
3.2.2 实验准备 |
3.2.3 催化剂性能评价流程 |
3.2.4 产物分析 |
3.2.5 数据处理 |
3.3 催化剂表征 |
3.3.1 氮气低温吸附 |
3.3.2 多晶X射线衍射(XRD) |
3.3.3 程序升温还原 |
3.3.4 程序升温脱附 |
3.3.5 X射线光电子能谱分析 |
3.3.6 漫反射傅立叶变换红外光谱 |
3.3.7 紫外可见漫反射 |
第4章 Fe为助剂的铑基催化剂 |
4.1 催化剂制备 |
4.2 Rh含量的影响 |
4.2.1 N_2低温吸附 |
4.2.2 XRD |
4.2.3 催化剂性能评价 |
4.3 单助剂对铑基催化剂性能的影响 |
4.4 Fe含量的影响 |
4.4.1 N_2低温吸附 |
4.4.2 XRD |
4.4.3 H_2-TPR |
4.4.4 CO-TPD |
4.4.5 催化剂性能评价 |
4.5 双助剂对锗基催化剂性能的影响 |
4.6 小结 |
第5章 不同载体的铑基催化剂 |
5.1 实验部分 |
5.1.1 载体制备 |
5.1.2 催化剂制备 |
5.2 载体表征 |
5.2.1 N_2低温吸附 |
5.2.2 XRD |
5.3 催化剂表征 |
5.3.1 N_2低温吸附 |
5.3.2 XRD |
5.3.3 Uv-vis |
5.3.4 NH_3-TPD |
5.3.5 CO-TPD |
5.3.6 催化剂性能评价 |
5.4 小结 |
第6章 Li与Fe双助剂的锗基催化剂 |
6.1 催化剂制备 |
6.2 Li含量的影响 |
6.2.1 凡低温吸附 |
6.2.2 XRD |
6.2.3 H_2-TPR |
6.2.4 XPS |
6.2.5 CO-TPD |
6.2.6 DRIFTS |
6.2.7 催化剂性能评价 |
6.3 Li的浸渍顺序 |
6.3.1 N_2低温吸附 |
6.3.2 H_2-TPR |
6.3.3 CO-TPD |
6.3.4 催化剂性能评价 |
6.4 工艺条件的优化 |
6.4.1 温度 |
6.4.2 压力 |
6.4.3 空速 |
6.5 小结 |
第7章 结论与展望 |
7.1 结论 |
7.2 展望 |
参考文献 |
致谢 |
硕士期间论文发表情况 |
(5)合成气制乙醇催化剂的研究(论文提纲范文)
摘要 |
Abstract |
第1章 前言 |
1.1 研究背景 |
1.2 研究内容 |
第2章 文献综述 |
2.1 乙醇的性质与应用 |
2.1.1 乙醇的性质 |
2.1.2 乙醇的应用 |
2.2 合成气制乙醇主要反应 |
2.3 合成气制低碳混合醇工艺 |
2.3.1 IFP工艺 |
2.3.2 MAS工艺 |
2.3.3 Octamix工艺 |
2.3.4 Sygmol工艺 |
2.4 合成气直接制乙醇催化剂 |
2.4.1 铑基催化剂 |
2.4.2 改性合成甲醇催化剂 |
2.4.3 钼基催化剂 |
2.4.4 改性费托合成催化剂 |
2.5 合成气间接制乙醇催化剂 |
2.6 CO加氢反应机理 |
2.6.1 CO和H_2的吸附与活化 |
2.6.2 CO的解离 |
2.6.3 C_2含氧化合物中间体的形成 |
第3章 实验部分 |
3.1 催化剂的制备 |
3.1.1 实验试剂与仪器 |
3.1.2 催化剂的制备 |
3.2 催化剂的评价 |
3.2.1 实验设备与仪器 |
3.2.2 实验准备 |
3.2.3 实验流程 |
3.2.4 产物分析 |
3.2.5 数据处理 |
3.3 催化剂的表征 |
3.3.1 氮气低温吸附 |
3.3.2 多晶X射线衍射(XRD) |
3.3.3 程序升温还原 |
3.3.4 程序升温脱附 |
3.3.5 X射线光电子能谱分析 |
3.3.6 漫反射傅立叶变换红外光谱 |
第4章 Fe为助剂的铑基催化剂 |
4.1 实验部分 |
4.2 Rh含量的影响 |
4.2.1 N_2低温吸附 |
4.2.2 XRD |
4.2.3 催化剂性能评价 |
4.3 Fe含量的影响 |
4.3.1 N_2低温吸附 |
4.3.2 XRD |
4.3.3 H_2-TPR |
4.3.4 CO-TPD |
4.3.5 催化剂性能评价 |
4.4 不同助剂的影响 |
4.5 小结 |
第5章 Ce改性的Rh-Fe/TiO_2催化剂 |
5.1 实验部分 |
5.2 Ce含量的影响 |
5.2.1 N_2低温吸附 |
5.2.2 XRD |
5.2.3 XPS |
5.2.4 H_2-TPR |
5.2.5 CO-TPD |
5.2.6 DRIFTS |
5.2.7 催化剂性能评价 |
5.3 工艺条件的优化 |
5.3.1 温度 |
5.3.2 压力 |
5.3.3 空速 |
5.4 小结 |
第6章 Al_2O_3为载体的铑基催化剂 |
6.1 实验部分 |
6.2 La含量的影响 |
6.2.1 N_2低温吸附 |
6.2.2 XRD |
6.2.3 催化剂性能评价 |
6.3 载体的影响 |
6.3.1 N_2低温吸附 |
6.3.2 H_2-TPR |
6.3.3 CO-TPD |
6.3.4 催化剂性能评价 |
6.4 小结 |
第7章 结论与展望 |
7.1 论文主要结论 |
7.2 展望 |
参考文献 |
致谢 |
硕士期间论文发表情况 |
(6)载体上原位生长类水滑石制备负载型双金属纳米催化剂(论文提纲范文)
摘要 |
ABSTRACT |
第一章 文献综述 |
1.1 双金属催化剂背景概述 |
1.2 双金属催化剂的制备方法 |
1.2.1 浸渍/沉淀法 |
1.2.2 化学还原法 |
1.2.3 模板合成法 |
1.2.4 金属配合物前驱体的热分解法 |
1.2.5 辐射分解法 |
1.2.6 声波化学合成法 |
1.3 双金属纳米催化剂的应用 |
1.3.1 不饱和醛类选择性加氢 |
1.3.2 富氢气体中CO优先氧化 |
1.3.3 催化重整制氢反应 |
1.3.4 合成气制低碳醇 |
1.4 负载型双金属纳米催化剂的制备对策 |
1.4.1 制备负载型双金属纳米催化剂的策略 |
1.4.2 类水滑石 |
1.5 本论文的研究思路、目的和内容 |
1.5.1 本论文的研究思路和目的 |
1.5.2 本论文的研究内容 |
第二章 实验部分 |
2.1 实验药品,实验仪器与气体 |
2.2 催化剂制备 |
2.3 催化剂活性评价 |
2.3.1 乙醇水蒸气重整催化剂活性评价实验装置及实验条件 |
2.3.2 合成气制低碳醇催化剂活性评价实验装置及实验条件 |
2.4 催化剂表征方法 |
2.4.1 X射线粉末衍射(XRD) |
2.4.2 H_2-程序升温还原(H_2-TPR) |
2.4.3 比表面积测试(BET) |
2.4.4 透射电子显微镜分析(TEM) |
2.4.5 场发射扫描电子显微镜分析(SEM) |
2.4.6 电感耦合等离子体质谱联用仪(ICP-MS) |
2.4.7 热重和差热分析(TG-DTA) |
第三章 大孔 γ-Al_2O_3原位生长Mg Ni Co/Al-LDH制备Ni-Co合金催化剂用于乙醇水蒸气重整反应 |
3.1 引言 |
3.2 实验部分 |
3.2.1 催化剂制备 |
3.2.2 催化剂表征 |
3.2.3 催化剂性能测试 |
3.3 实验结果和讨论 |
3.3.1 煅烧-还原处理 |
3.3.2 直接还原处理 |
3.4 本章小结 |
第四章 大孔 γ-Al_2O_3原位生长Mg Cu Co/Al-LDH制备Cu-Co合金催化剂用于合成气制低碳醇 |
4.1 引言 |
4.2 实验部分 |
4.2.1 催化剂制备 |
4.2.2 催化剂表征 |
4.2.3 催化剂性能测试 |
4.3 实验结果和讨论 |
4.3.1 XRD结果分析和讨论 |
4.3.2 TPR结果分析和讨论 |
4.3.3 SEM结果分析和讨论 |
4.3.4 ICP结果分析和讨论 |
4.3.5 BET结果分析和讨论 |
4.3.6 TEM结果分析和讨论 |
4.3.7 催化剂对合成气制低碳醇反应的活性测试 |
4.4 本章小结 |
第五章 γ-Al_2O_3上原位生长CuCo/Al-LDH以及不同还原温度对Cu-Co双金属结构的影响 |
5.1 引言 |
5.2 实验部分 |
5.2.1 催化剂制备 |
5.2.2 催化剂表征 |
5.2.3 催化剂性能测试 |
5.3 实验结果和讨论 |
5.3.1 XRD结果分析和讨论 |
5.3.2 TPR结果分析和讨论 |
5.3.3 SEM结果分析和讨论 |
5.3.4 BET结果分析和讨论 |
5.3.5 TEM结果分析和讨论 |
5.3.6 HAADF-STEM-EDS |
5.3.7 电子能量损失谱EELS |
5.3.8 催化剂对合成气制低碳醇反应的活性测试 |
5.4 本章小结 |
第六章 结论和展望 |
6.1 结论 |
6.2 存在的问题 |
6.3 本论文的创新之处 |
参考文献 |
发表论文和参加科研情况说明 |
致谢 |
(8)合成气制低碳醇技术在中国的研究进展及探讨(论文提纲范文)
1 代表性技术 |
(1)MAS技术 |
(2)Octamix技术 |
(3)IFP技术 |
(4)Sygmol技术 |
2 国内应用研究进展 |
(1)MAS技术 |
(2)Octamix技术 |
(3)IFP技术 |
(4)Sygmol技术 |
(5)其他 |
3 总结与展望 |
(10)合成循环比对黑液气化制备混合醇的性能影响(论文提纲范文)
1 黑液高温气化合成气制备混合醇的系统 |
2 单元模型及模拟条件 |
2.1 造纸黑液气化合成气相关参数 |
2.2 反应动力学模型及合成性能指标 |
2.3 气体净化 |
2.4 产物分离 |
3 影响参数及性能评价指标 |
3.1 影响参数 |
3.2 性能评价指标 |
3.2.1 合成单元过程的性能指标 |
3.2.2 合成岛的性能指标 |
4 结果与讨论 |
4.1 循环比对合成产物选择性的影响 |
4.2 循环比对合成尾气参数的影响 |
4.3 循环比对合成岛输出混合醇产率影响 |
4.4 循环比对合成岛蒸汽副产/消耗及混合醇耗功的影响 |
4.5 混合醇与电力联产系统的总能利用效率及能量损失分析 |
5 结论 |
四、合成气制低碳混合醇公升级模试(论文参考文献)
- [1]生物质衍生物络合制备铜基催化剂的性能与应用[D]. 刘慧敏. 内蒙古科技大学, 2021
- [2]ZIF衍生的钴基催化剂用于甲醇电催化制乙醇研究[D]. 卢峻峰. 厦门大学, 2019(07)
- [3]合成气制乙醇水滑石负载Cu-Co-Rh催化剂的研究[D]. 钟超泽. 贵州大学, 2018(05)
- [4]合成气制乙醇铑基催化剂的研究[D]. 陈燕. 华东理工大学, 2018(08)
- [5]合成气制乙醇催化剂的研究[D]. 徐丹丹. 华东理工大学, 2017(07)
- [6]载体上原位生长类水滑石制备负载型双金属纳米催化剂[D]. 岳义智. 天津大学, 2016(11)
- [7]合成气制混合燃料醇的研究进展[J]. 宗弘元,马宇春,刘仲能. 化工进展, 2015(05)
- [8]合成气制低碳醇技术在中国的研究进展及探讨[J]. 门秀杰,崔德春,于广欣,金阳. 现代化工, 2013(12)
- [9]反应气CO2含量对混合醇与电力联产系统物质能量转换的影响[J]. 王逊,赵丽凤,高峻. 中国电机工程学报, 2013(23)
- [10]合成循环比对黑液气化制备混合醇的性能影响[J]. 王逊. 天然气化工(C1化学与化工), 2013(02)